Анатолий Александрович Лаврентьев, доктор физико-математических наук, профессор, заведующий, кафедра «Электротехника и электроника»
344003, г. Ростов-на-Дону, пл. Гагарина, 1
Anatoliy A. Lavrentyev, Dr.Sci. (Phys.-Math.), Professor, Head of the Electrical Engineering and Electronics Department
1, Gagarin Sq., Rostov-on-Don, 344003
Борис Витальевич Габрельян, кандидат физико-математических наук, доцент, кафедра «Программное обеспечение вычислительной техники и автоматизированных систем»
344003, г. Ростов-на-Дону, пл. Гагарина, 1
Boris V. Gabrelian, Cand.Sci. (Phys.-Math.), Associate Professor of the Computer and Automated Systems Software Department
1, Gagarin Sq., Rostov-on-Don, 344003
Ву Ван Туан, кандидат физико-математических наук, ведущий научный сотрудник, «Лаборатория вычислительной физики» института вычислительной науки и искусственного интеллекта, Университет Ван Ланг
Хошимин
Vu Van Tuan, Cand.Sci. (Phys.-Math.), Leading Researcher, Laboratory of Computational Physics
69/68, Dang Thuy Tram Str. Ward 13, Binh Thanh District, Ho Chi Minh City, 70000
Ксения Федоровна Калмыкова, ассистент, кафедра «Электротехника и электроника»
344003, г. Ростов-на-Дону, пл. Гагарина, 1
Ksenia F. Kalmykova, Teaching Assistant of the Electrical Engineering and Electronics Department
1, Gagarin Sq., Rostov-on-Don, 344003
Introduction. Compounds with lanthanum and neodymium (La2Zr2O7 and Nd2Zr2O7) have low thermal conductivity, high permittivity and melting point, stability and resistance to defects. They can be used for thermal insulation of metal components in turbines and air engines. Also, these compounds are widely studied from the point of view of the development of materials science, particularly, for the improvement of laser technology and optics. However, the physical properties of La2Zr2O7 and Nd2Zr2O7 have not been sufficiently studied experimentally. This gap is intended to be filled by the presented study. The research objective includes model calculations of the electronic structure and optical properties of La2Zr2O7 and Nd2Zr2O7.
Materials and Methods. Based on model calculations within the framework of the density functional theory, the electron-energy structure of pyrozirconates La2Zr2O7 and Nd2Zr2O7, containing Zr and having the crystal structure of pyrochlore was investigated. The parameters of the crystal lattice of La2Zr2O7 taken from the literature were used in the calculations. Due to the lack of experimental data, the parameters for Nd2Zr2O7 were calculated by minimizing the forces acting on the atoms of the compound. A combined exchange-correlation potential was used, taking into account the strong interactions of d- and f-electrons of La and Nd atoms with a correction in the form of a modified Becke-Johnson meta-potential. Wien2K software package was used for the calculations.
Results. The densities of electron states of all atoms of the studied compounds were obtained. The calculated densities of valence electron states of the compounds were compared to the experimental X-ray photoelectron spectra. At zero energy, the optical characteristics of La2Zr2O7 and Nd2Zr2O7 were calculated. Firstly, it was the permittivity: for La2Zr2O7 — 8.4334, for Nd2Zr2O7 — 8.501; secondly, refraction: for La2Zr2O7 — 2.904, for Nd2Zr2O7 — 2.916; thirdly, reflection: for La2Zr2O7 — 23.786%, for Nd2Zr2O7 — 23.935%. High optical absorption coefficient (˃10⁵ cm⁻¹) was recorded in the ranges: from 5 to 14 eV, from 14 to 28 eV, and from 28 to 40 eV. Peak extinction values were in the ranges from 5 to 13 eV, from 14 to 28 eV, and from 28 to 40 eV. La2Zr2O7 and Nd2Zr2O7 crystals could absorb photons in a wide energy range (4–10 eV).
Discussion and Conclusion. The study supplemented the concept of the properties of La2Zr2O7 and Nd2Zr2O7 with new experimental data. The densities of electron states and optical spectra of La2Zr2O7 and Nd2Zr2O7 compounds were calculated. This made it possible to explain features of the experimental X-ray photoelectron spectra of the compounds. In the approximation of the modified Becke-Johnson potential, the values of the widths of the forbidden bands of the compounds corresponding to the experimental ones were obtained. The research is fundamental and can open up prospects for creating more efficient, reliable and functional materials, laser and optical devices.
Введение. Соединения с лантаном и неодимом (La2Zr2O7 и Nd2Zr2O7) обладают низкой теплопроводностью, высокой диэлектрической проницаемостью и температурой плавления, стабильностью и устойчивостью к дефектам. Их можно применять для теплоизоляции металлических компонентов в турбинах и воздушных двигателях. Кроме того, указанные соединения широко исследуются с точки зрения развития материаловедения, особенно при совершенствовании лазерной техники и оптики. Однако физические свойства La2Zr2O7 и Nd2Zr2O7 недостаточно экспериментально изучены. Этот пробел призвано восполнить представленное исследование. Цель работы — модельные расчеты электронной структуры и оптических свойств La2Zr2O7 и Nd2Zr2O7.
Материалы и методы. На основе модельных расчетов в рамках теории функционала плотности исследована электронно-энергетическая структура пироцирконатов La2Zr2O7 и Nd2Zr2O7, содержащих Zr и имеющих кристаллическую структуру пирохлора. В расчетах использовались взятые из литературы параметры кристаллической решетки La2Zr2O7. Из-за отсутствия экспериментальных данных параметры для Nd2Zr2O7 рассчитывались через минимизацию сил, действующих на атомы соединения. Применяется комбинированный обменно-корреляционный потенциал, учитывающий сильные взаимодействия d- и f-электронов атомов La и Nd с поправкой в форме модифицированного метапотенциала Беке-Джонсона. Для расчетов использовался пакет программ Wien2K.
Результаты исследования. Получены плотности электронных состояний всех атомов исследованных соединений. Сравниваются рассчитанные плотности валентных электронных состояний соединений с экспериментальными рентгеновскими фотоэлектронными спектрами. При нулевой энергии рассчитаны значения оптических характеристик La2Zr2O7 и Nd2Zr2O7. Во-первых, это диэлектрическая проницаемость: для La2Zr2O7 — 8,4334, для Nd2Zr2O7 — 8,501. Во-вторых, преломление: для La2Zr2O7 — 2,904, для Nd2Zr2O7 — 2,916. В-третьих, отражение: для La2Zr2O7 — 23,786 %, для Nd2Zr2O7 — 23,935 %. Высокий оптический коэффициент поглощения (˃10⁵ см⁻¹) фиксируется в областях: от 5 до 14 эВ, от 14 до 28 эВ и от 28 до 40 эВ. Пиковые значения экстинкции приходятся на области от 5 до 13 эВ, от 14 до 28 эВ и от 28 до 40 эВ. Кристаллы La2Zr2O7 и Nd2Zr2O7 могут поглощать фотоны в широком диапазоне энергий (4–10 эВ).
Обсуждение и заключение. Исследование дополнило представления о свойствах La2Zr2O7 и Nd2Zr2O7 новыми экспериментальными данными. Рассчитаны плотности электронных состояний и оптические спектры соединений La2Zr2O7 и Nd2Zr2O7. Это позволило объяснить особенности экспериментальных рентгеновских фотоэлектронных спектров соединений. В приближении модифицированного потенциала Беке-Джонсона получены значения ширин запрещенных полос соединений, соответствующие экспериментальным. Исследование относится к фундаментальным и может открыть перспективы создания более эффективных, надежных и функциональных материалов, лазерных и оптических устройств.
The authors declare that there are no conflicts of interest present.